近日,遼寧科技大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院遼寧省“能源材料與電化學(xué)”重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室安百鋼教授團(tuán)隊(duì)的研究成果“Multi-layered active sites attached in 1D/3D hierarchical conductive network promote dioxygen fragmentation”在《Applied Surface Science》在線發(fā)表。論文第一作者為2020級(jí)博士研究生陸月,導(dǎo)師孫呈郭教授為通訊作者,張涵副教授為共同通訊作者。該項(xiàng)目研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、遼寧省自然科學(xué)基金、興遼英才計(jì)劃項(xiàng)目以及遼寧省能源材料與電化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的支持。
遲緩的氧催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過程直接限制了鋅-空氣電池(ZABs)的能量轉(zhuǎn)換效率,構(gòu)建促進(jìn)氧還原反應(yīng)(ORR)的高效催化劑可滿足高性能ZABs的迫切需求。然而通過優(yōu)化ORR中氧中間體的吸附和解吸行為來(lái)提升催化劑的催化能力更具挑戰(zhàn)性。近期,研究人員將多層次活性位點(diǎn)封裝在1D/3D雜化導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)骨架中,構(gòu)建了具有串珠狀結(jié)構(gòu)的多層次鐵、鈷雙金屬催化劑(Fe/Co-NC)。通過構(gòu)筑的多層次催化活性位點(diǎn)來(lái)改變活性位點(diǎn)的配位環(huán)境進(jìn)而優(yōu)化了ORR中氧中間體的吸附和解吸過程,提升氧還原動(dòng)力學(xué)。研究發(fā)現(xiàn),在較高的極限電位下,多層次活性位點(diǎn)加速了ORR的決定步驟、削弱了氧中間體的吸附和解吸,有利于4電子轉(zhuǎn)移過程(圖1)。得益于獨(dú)特的多層次催化活性位點(diǎn)以及串珠狀1D/3D混合導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),F(xiàn)e/Co-NC作為電池陰極催化劑組裝的ZABs可提供超高的功率密度(238.6 mW cm
-2)、能量密度(819 mA h g
Zn
-1)和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性(10 mA cm
-2,300 h)(圖2)。

圖1. Fe/Co-NC催化劑的微觀形貌、ORR性能和機(jī)理圖

圖2. 鋅-空氣電池電化學(xué)性能圖
(供稿:陸月;審核:張涵)